Ten years after the NPP accident at Fukushima; Review on fuel debris behavior in contact with water

Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1966347

Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.

LOCA時におけるジルカロイ被覆管内面酸化の挙動

本間 功三; 橋本 政男; 古田 照夫; 大友 隆; 川崎 了

JAERI-M 6602, 21 Pages, 1976/06

JAERI-M-6602.pdf:1.1MB

軽水炉の冷却喪失事故におけるジルカルイ破覆管の内面酸化挙動を模擬するために、滞留水蒸気雰囲気下でジルカロイ-水蒸気反応実験を行なった。滞留水蒸気中での酸化反応量は水蒸気流中で酸化させた場合より著しく減少した。滞留水蒸気との反応によって酸化した試料の延性はリング圧縮試験によって調べた。水蒸気流中で同一温度時間酸化させた試料と比べると、延性は著しく低下した。滞留水蒸気中で酸化させた試料には水素がかなり吸収されたいたが、水蒸気流中で酸化させた試料には水素はほとんど含まれていなかった。従って、滞留水蒸気にさらされる場合の酸化挙動は、酸化反応量は減少するが延性は水素の吸収があるために低下することがわかった。

福島第一原子力発電所内滞留水の放射性物質移行挙動の検討

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性物質が水へ移行することにより汚染水となっている。この放射性物質の移行挙動を把握することは事故廃棄物の処理処分やデブリ取出を検討する上で重要となる。そこで本研究では滞留水分析値から放射性物質の移行挙動を推定し、実験的に評価するための手法を検討した。汚染水濃度や溶出速度の推定値からは原子炉格納容器(上流)とタービン建屋以降(下流)で滞留水中のプルトニウムの挙動が顕著に異なることがわかった。プルトニウムの挙動を実験的に評価するための予察試験として構造材の収着試験方法の検討及び滞留水を模擬したプルトニウム溶液の調製方法の検討を実施し、ホット試験を実施する条件等を決定した。今後ここでの検討を踏まえたプルトニウムの浸漬試験を行い、建屋に残留するプルトニウム量の評価等を行う。

廃止措置のリスク要因低下手法に関する研究

西村 昭彦; 金井 昭夫*; 吉田 稔*

no journal, , 

令和3年度以降、福島第一原子力発電所の2号機格納容器内より、核燃料デブリの取り出しが計画されている。この作業の進展が見通せるまで、1号機と3号機は現状のままで長期安定化措置を施す必要がある。令和元年から令和2年12月末にかけて、英知事業国際協力型廃炉研究プログラムが実施され、炉内に流入する地下水由来の微生物を特定する日露共同研究が開始された。さらに東京大学による連携重点研究として、異なる分野の専門家が知恵を出し合い、長期化する廃止措置の潜在的リスク要因を低下できる具体的な手法を提案する。連携重点研究開始の令和2年度は、8つの研究テーマの内、検討開始となった2テーマについて進捗を報告する。なお、炉内を模擬する自然環境として、閉山となったウラン鉱山を用いる。

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の核種分析,4; SEM-EDXおよびアルファトラック法による核種を含有する微粒子の検出

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

2号機トーラス室の滞留水には、燃料由来と考えられる核種が含まれていることが、ICP-MS及び線スペクトロメトリの分析結果から明らかになっている。これらの核種の存在形態を知るために、燃料主成分であるUと、他の核種(Pu, Am, Cm等)に大別し、走査型電子顕微鏡-X線検出(SEM-EDX)およびアルファトラック法により、核種含有粒子の検出を試みた。最深部滞留水から回収した微粒子状固形分の一部をカーボンテープ上に薄く塗布して観察試料とした。SEM-EDXによる観察の結果、Uを含有するサブmから数mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材に由来する元素を含んでおり、微粒子化した燃料デブリの可能性を示唆する。アルファトラック分析により同定した核種含有粒子は、粒径数10mから数100mのサイズであり、SEM-EDXにより元素分析したところ、鉄を主成分としていた。核種の物質量は極わずかであることが示唆され、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態で存在すると考えられる。このことから、Uと他の核種の存在形態は異なることが明らかになった。

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の核種分析,3; 及び線スペクトロメトリによる核種、ICP-AESによる元素組成の分析

二田 郁子; 比内 浩; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所の原子炉建屋滞留水に粒子状固形分(スラッジ)として含まれる核種(Pu, Am及びCm)による汚染を把握するため、2号機トーラス室滞留水試料を孔径の異なるフィルター(10, 1, 0.1, 0.02m)で順にろ過し、ろ液(汚染水)及び各ろ過回収物の放射能分析ならびに元素分析を行った。核種は孔径10mのフィルターで99%以上が固形分とともに回収され、それ以下の孔径のろ過回収物や汚染水には0.1%以下しか存在しなかった。また、スラッジを構成する元素はFeが主であり、Zn, Al、またSiであることがわかった。

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水の核種を含有する微粒子の検出と分析

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉作業の一環として、原子炉建屋に存在する滞留水の処理が進められている。原子炉建屋の滞留水からは、下流側の建屋の滞留水と比較して、より高い濃度の核種が検出された。今後、原子炉建屋の滞留水の処理を進めるにあたり、核種を効果的に除去する技術を検討する必要がある。その検討の前提となる核種の存在状態の把握を目的に、2号機トーラス室の滞留水に含まれる粒子状核種に焦点を当て、その粒子サイズや化学形態等の分析・調査を行った。SEM-EDXやトラック法を用いて核種を多く含む粒子を検出した結果、Uは数百nmから数m程度の粒子状で、その他の核種(Pu, Am, Cm)は鉄酸化物粒子上に多く分布することを明らかにした。

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の核種分析,4; メスバウアー分光法による滞留水に含まれる粒状固形分のFe分析

大内 和希; 中田 正美; 蓬田 匠; 岡 壽崇; 駒 義和; 北辻 章浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所の2号機トーラス室など3箇所の滞留水に含まれる粒子状固形分の存在状態を把握するため、固形分の主要構成元素である鉄の化学種をメスバウアー分光法により分析したところ、すべての試料について鉄の大部分は形のオキシ水酸化鉄(III)であることが分かった。また、トーラス室試料では微量な水酸化鉄(II),タンク試料からは微量な磁性体も検出された。

Research on alpha particles in the stagnant water of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

蓬田 匠

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)廃炉作業の一環として、原子炉建屋に存在する滞留水の処理が進められている。我々のグループでは、滞留水処理を安全かつ円滑に行うために必要な核種の存在形態の把握を目的に、2号機トーラス室の滞留水に含まれる粒子状核種の粒子サイズや化学形態等の分析・調査を行った。SEM-EDXやトラック法を用いて核種を多く含む粒子を検出した結果、Uは数百nmから数m程度の粒子状で、その他の核種(Pu, Am, Cm)は鉄酸化物粒子上に多く分布することを明らかになった。得られた核種の存在形態は、滞留水からの核種を含む粒子を除去するための浄化装置の設計に用いられている。

福島第一原子力発電所で採取された固形分を含む滞留水の核種分析,8; Pu, Amのスラッジへの移行挙動

二田 郁子; 比内 浩; 北脇 慎一; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、原子炉建屋等の地下に汚染した水が滞留しており、核種が検出されている。核種の存在状態を把握することを目的に、13号機原子炉建屋、及び、それらの滞留水が集約されるプロセス主建屋、高温焼却炉建屋にて採取された、固形分(スラッジ)を含む滞留水の分析を行った。滞留水を孔径10、1、0.1、0.02mのフィルタで順にろ過し、各分画についてPu、Amの分析を実施した。いずれの滞留水においても、スラッジのほとんどが10mフィルタで回収された。放射能分析から、Pu、Amについても99%以上が同フィルタ回収物から検出された。また、元素分析から、スラッジの主成分はFeであり、滞留水中のPuやAmは、建屋によらず、大部分がFeの粒子と存在することがわかった。PuやAmは、共沈や吸着により鉄化合物に収着し、スラッジへ移行していると考えられる。